1929 sang sie bei dem schwedischen Revuekönig Ernst Rolf mit ihrer prägnanten Kontra-Alt-Stimme vor. Am 27. Oktober sprang sie für die erkrankte Margit Rosengren mit dem Lied Wollt ihr einen Star sehen ein. Ernst Rolf kündigte mit folgenden Worten seinen neuen Star an:
„Sie ist so talentiert, dass ich nicht die Kraft hatte, nein zu sagen. Sie heißt Zarah Leander, und diesen Namen muss man sich merken.“
Mit der Schallplattenfirma Odeon schloss sie einen Vertrag ab und nahm für sie bis 1936 80 Lieder auf. Von 1929 bis 1935 wirkte Zarah Leander gemeinsam mit Karl Gerhard in zahlreichen Revuen mit und drehte in Schweden drei Spielfilme. Von 1926 bis 1932 war sie mit dem Schauspieler Nils Leander verheiratet und hatte mit ihm zwei Kinder (Boel, * 1927, und Göran, 1929–2010). In zweiter Ehe war Leander von 1932 bis 1948 mit dem Journalisten Vidar Forsell verheiratet, dessen Nachnamen auch die Kinder übernahmen.
Durchbruch in Wien und erster Film in Österreich
Durch Max Hansen kam Leander nach Wien. Ihren Durchbruch hatte sie dort am 1. September 1936 anlässlich der Uraufführung des Singspiels Axel an der Himmelstür von Ralph Benatzky im Theater an der Wien. Leander spielte und sang darin die weibliche Hauptrolle, Gloria Mills, die eine Persiflage auf Greta Garbo war. Leander erntete hymnische Kritiken, ihr wurde von Franz Lehár gratuliert, mehr als 62-mal wurde sie vor den Vorhang gerufen. Als Partner Leanders und Hansens in dieser Inszenierung waren Paul Morgan, Otto Wallburg und Heidemarie Hatheyer zu sehen. Für Leander war dies das vorerst letzte Bühnenengagement, erst 1958 war sie – erneut in Wien – wieder am Theater zu erleben.
Parallel zu ihrem Theaterengagement drehte sie ihren ersten österreichischen und zugleich ersten deutschsprachigen Film. Unter der Regie von Géza von Bolváry spielte sie in Premiere, einem im Revuemilieu spielenden Krimimelodram, eine Hauptrolle. Leanders Partner waren dabei unter anderen Karl Martell, Theo Lingen, Attila Hörbiger, Carl Günther, Maria Bard und Walter Steinbeck.
Karriere als Filmstar und Sängerin
Bereits am 28. Oktober 1936 unterzeichnete Leander einen Vertrag mit der deutschen Ufa zu für sie günstigen Konditionen: So durfte sie ihre Drehbücher selbst auswählen und mehr als die Hälfte ihrer Gage wurde jeweils in schwedischen Kronen ausgezahlt. Ihre Kontra-Alt-Stimme faszinierte und irritierte die Kritiker gleichermaßen, wie etwa den folgenden Äußerungen zu entnehmen ist: „dunkel […] fast ein Bariton“; eine „Stimme von fast männlicher Färbung“; „sie kann so wuchtig klingen wie der Ton einer Orgel“, eine „unsagbar weiche Stimme, die wie ein tiefer, warmer Strom die Hörer umfließt“.
Von 1937 bis 1943 entstanden ihre bekanntesten Filme Zu neuen Ufern (1937), La Habanera (1937), Heimat (1938), Es war eine rauschende Ballnacht (1939), Die große Liebe (1942, Regie: Rolf Hansen), Der Weg ins Freie (1941), Damals (1943), einige davon unter der Regie von Carl Froelich. Joseph Goebbels schrieb am 6. Oktober 1937 in sein Tagebuch: „Die Geschäftserfolge mit ihr sind enorm.“ Sie stieg zum höchstbezahlten weiblichen Filmstar im nationalsozialistischen Deutschland auf. Auch Adolf Hitler mochte sie sehr, wie sein Leibdiener im Interview erzählte. Es gibt aber keine Fotos oder Berichte, die sie beide zusammen bei einem öffentlichen Anlass zeigen. Die höchste Ehre – zur Staatsschauspielerin ernannt zu werden – lehnte sie ab. Zarah Leander blieb schwedische Staatsbürgerin und bezeichnete sich, obwohl sie im NS-Propaganda-Film Die große Liebe mitgewirkt hatte, nach Ende des Zweiten Weltkrieges stets als unpolitische Künstlerin. Nach ihrem letzten Drehtag am 10. November 1942 verließ sie Deutschland und kehrte auf ihr Gutshaus Lönö nach Schweden zurück. In Schweden hatten ihre deutschen Filme eine gewisse Popularität.
Zarah Leanders Karriere nach dem Krieg begann 1947 in der Schweiz. Der Komponist Ralph Benatzky vermittelte ihr Auftritte beim Genfer Rundfunk. Dort entstanden auch die ersten Nachkriegs-Schallplattenaufnahmen. Weitere Konzertauftritte in Bern, Basel und Zürich folgten. 1948 traf sie Michael Jary wieder und unternahm mit ihm und seinem Filmorchester eine Deutschland-Tournee (1948/1949), die großen Anklang fand. 1949 trat sie in Malmö auf und damit auch zum ersten Mal wieder in ihrer schwedischen Heimat. Im Januar 1956 heiratete sie in dritter Ehe den schwedischen Kapellmeister und Jazzpianisten Arne Hülphers, der sie seit 1952 musikalisch begleitete.
1950 drehte Zarah Leander erstmals nach siebenjähriger Pause wieder einen Film. Unter der Regie von Géza von Cziffra entstand Gabriela. Das Mutter-Tochter-Drama war mit vielen Anleihen aus ihren früheren Spielfilmen wieder ein typischer Zarah-Leander-Film. An der Kinokasse war der Film ein Erfolg. Leander war über das Ergebnis unzufrieden und begab sich 1951 erneut auf Tournee, die sie in mehrere Länder führte. Auch die anschließenden Kinofilme Cuba Cabana (1952) mit O. W. Fischer als Liebhaber an ihrer Seite und Ave Maria (1953) waren finanziell einträglich, aber von der früheren filmischen Qualität entfernt. Damit neigte sich ihre Karriere als Kinostar dem Ende zu. Ab dann widmete sie sich der Darbietung ihrer Lieder. Peter Kreuder komponierte für sie die Musicals Madame Scandaleuse und Lady aus Paris mit Texten von Ernst Nebhut und Karl Farkas. In Schweden und Deutschland entstanden in den frühen 1960er Jahren Fernsehshows mit ihren Evergreens. Außerdem folgte ein Auftritt in dem Musical Das Blaue vom Himmel von Friedrich Hollaender.